核分裂障壁は核分裂現象を理解する上で最も基本的な量である。しかし、核分裂を起こす核種はすべて放射性原子核であるため、その測定は一般に困難であり、また理論的推定にも多くの誤差が付随する。

本研究では、核分裂障壁を決定するために重イオンビームを重い原子核に照射して生起する多核子移行反応が有効な手法であることを検証することを目的として、162MeVの¹⁸Oを²³⁷Npに入射させる実験を行った。放出される粒子の種類とエネルギーを測定することで生成された残留核の種類と励起エネルギーを同定し、その状態からの核分裂片を多芯線比例計数管で同時計測し、多くの複合核からの核分裂情報を実験的に求めた。本研究においては、そのうち、2n, np, 及び2np移行反応によって生成する複合核²³⁹Np, ²³⁹Pu及び²⁴⁰Puを解析対象として核種粒子のスペクトルを解析し、励起エネルギーの関数としての核分裂確率を求めた。Hill-Wheelerの核分裂透過確率公式を用いて核分裂確率をフィットすることにより上記3核種の核分裂障壁を導出した。その結果をこれまで中性子入射反応または軽粒子による少数核子移行反応で求められている値と比較し、2～4％の精度で再現できることを明らかとした。これによって重イオン多核子移行反応が核分裂障壁値を決定する新規な実験手法として有効であることを実証し、今後、未測定の多くの核種の核分裂障壁の測定に対する可能性を示した。

さらに核分裂障壁を量子多体論に基づく微視的理論により決定する方法についての検討を行った。原子核形状に対して四重極モーメントの拘束をかけることにより核分裂経路に沿ったエネルギーの変化を求め、核分裂障壁を導出することが可能であるが、通常、その計算に用いられるSkyrme型の有効核力は基底状態の情報を基に決定されているため励起状態である核分裂障壁に対する再現性は良くないことが知られている。そこで、本研究ではSkyrme相互作用のうち、多体力の効果を表す密度依存項のべき指数を調整し、またその項の強度を再調整することで基底状態の再現性を著しく損なわずに核分裂障壁の再現性を非常に高められることを見出した。

これを要するに、本論文は核分裂の理解に最も重要な核分裂障壁を重イオン多核子移行反応から実験的に導出可能であることを明らかとし、理論おいては量子多体論的扱いで用いられる有効核力の密度依存項に簡単な修正を加えることで核分裂障壁の再現性が各段に良くなることを明らかとしている。

A hard O, soft N donor combined hydrophobic ionic liquid: N,N,N’,N’-tetrakis(2-pyridylmethyl)-　1,3-propanediamine-2-amido ((IL-TPTNA)⁺NTf2^-) was successfully synthesized. (IL-TPTNA)⁺NTf2^- merged one amido (O-hard donor) unit and four pyridine (N-soft donor) groups. Its separation performances towards trivalent lanthanides in nitric acid solution were investigated as a function of extraction kinetic, effect of pH value, back extraction etc. by dissolving (IL-TPTNA)⁺NTf2^- in a room temperature ionic liquid hexyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ((C₆mim)⁺NTf2^-). Equilibrium time of Eu³⁺was relatively fast and can reach stable condition within 1 h. With decreasing pH_eq, the distribution coefficient decreased drastically due to the protonation of pyridine groups. Therefore, complete stripping of extracted Eu³⁺ from ionic liquid phase into an aqueous phase was successfully achieved under highly acidic condition ([HNO₃]= 1.0 M) without adding any other metal complex forming agent. Extraction mechanism was summarized as cation exchange due to the independence of nitrate ion in the extraction process. On the other hand, the result of slope analysis revealed the formation of 1:3 complex in this ionic liquid extraction system. (IL-TPTNA)⁺NTf2^- showed better preference for heavier lanthanides than lighter ones, and the maximum SF_Lu/La= 33. By analyzing FT-IR and ¹H NMR spectra, it was found that both hard O-donor and soft N-donor were participated in the complexation process. Furthermore, coordination mechanism and environment were clarified by conducting theoretical DFT calculation, single crystallography analysis, and EXAFS fitting.